高压下四碘化锗的光分解反应及铕银共掺杂的焦硅酸钇的荧光

【摘要】作为一门新兴学科,高压科学的研究对象是高压下物质的物理和化学性质,其研究领域几乎涵盖了物质科学的所有领域。在高压状态下,原子或分子之间的距离明显地缩短,电子结构随之改变,从而使得物质中原子发生重排,电子能级发生变化,甚至于自旋状态也有可能发生重排,引起物质的电子相变和结构相变。以往科学家比较关注温度、电磁场、掺杂等因素对材料的物理化学性质的影响,但是越来越多的研究表明压力和组分、温度一样,是任何体系的三个独立物理参量,其作用是其他任何手段无法取代的。高压科学一方面研究物质的高压新相及其性质,为开发新材料提供试验场,另一方面通过分析高压下物相的新数据、新现象,有助于发现新规律,发展并提出新理论。高压科学在今后有望能为物理学最基本问题、生命起源、星体结构及演化等广阔领域提供更多重要信息,并有所作为。本论文内容主要是利用静态超高压金刚石对顶砧技术研究了高压对四碘化锗分子晶体光照分解反应的逆作用,探讨了压力对光化学反应的影响。此外本论文还介绍了铕银共掺杂的焦硅酸钇微米晶的高温结晶过程和光学性质。论文包括四章,内容如下：第一章系统介绍了高压科学,高压获取技术,以及能与高压技术结合的物性测量手段。重点介绍了超高压金刚石对顶砧技术,红宝石荧光定标技术,以及与之配合的高压拉曼、高压荧光等物相分析手段。第二章主要介绍了范德瓦尔斯力,分子晶体的定义、性质和用途。描述了固态氦,固态氢,固态二氧化碳这几种典型的分子晶体的性质。然后总结了分子晶体在高压作用下的表现,例如绝缘体-金属转变,非晶化,’超导态转变,分子分解,以及化学反应。第三章研究了压力对四碘化锗分子晶体光照分解反应的逆作用。碘和含碘的IVA族化合物在高压下会发生金属化,非晶化以及分子分解等很多奇异的性质变化。利用325,514.5,632.8nm激光辐照后,常压下四碘化锗及其在环己烷中的溶液出现了新的拉曼峰,溶液也发生了从黄色到红色的颜色变化。研究发现,新出现的拉曼振动峰对应于六碘化二锗和碘单质,结合溶液颜色变化,说明波长在632.8nm以下的光可以使四碘化锗光分解为六碘化二锗和碘。使用金刚石对顶砧对四碘化锗加压,发现压力使得四碘化锗的拉曼振动峰发生劈裂和合并,这说明其晶体结构发生变化。同时发现在0.5GPa到1.7GPa这一压强区间内,对应于六碘化二锗和碘的拉曼振动峰逐渐消失,表明四碘化锗的光分解反应被逆转。卸压后,光化学反应产物拉曼振动峰重新出现。第四章研究了铕银共掺杂焦硅酸钇微米晶的高温结晶过程和光学性质。首先介绍了焦硅酸钇的性质,用途以及合成方法,随后讲述了溶胶凝胶法的基本原理和应用范围。详细阐明了铕银共掺杂的焦硅酸钇微米晶的合成方法和后续的表征手段。高压拉曼测量表明非晶态的微量铕掺杂的焦硅酸钇微米晶会在1050-1100℃结晶为α相。经1200℃保温6小时的共掺杂样品(Eu1at%,Ag8wt%)在325nm光激发下发出白光(CIE色度坐标x=0.3776,y=0.3475)。通过X射线衍射实验以及激发光谱、发射光谱的分析,发现其中红光部分来自于Eu3+的5Do-7Fj跃迁,绿光部分来自于在焦硅酸钇中形成的类分子的Ag团簇(molecularlikeparticle),蓝光部分来自于Ag+离子。
【作者】邓宇航；
【导师】张增明；丁泽军；
【作者基本信息】中国科学技术大学，凝聚态物理，2014，硕士
【关键词】高压；分子晶体；光化学反应；拉曼光谱；荧光光谱；相变；

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